人間と文明が滅びかかっている遠い未来の地球で、くるみ、サキ、カリンカ、エクセリアの4人の人間の少女が共同生活をしていた。ある日くるみは道人という少年と恋に落ちる。そしてメールのやり取りなどでくるみと道人の付き合いが始まっていく。しかし…。
本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編として発売されたOVAであるが、2式と異なり前作との関連は明確には語られていない。また、2式がコメディ一色だったことに対し、本作品はシリアスかつ抑揚に欠けたきらいのある室内劇であった。そして、本作品は、登場キャラクターが鋼鉄天使ではないという点で、他の鋼鉄天使シリーズとは大幅に異なっている。
なお、くるみ達の関係も他の鋼鉄天使シリーズとは異なり、共同生活を営む少女達となっている。このため、姉妹というよりはルームメイトの友人という関係という方が適切で、しかもその友人関係もごく普通のものである。例えば、他の2人はくるみの初恋の相手に普通に興味を持ち、その恋の成就を応援するような間柄である。
本作品は、最終的には無印くるみに繋がっていく話であることが示唆され、原作でも作者が言及している。本作品は他の鋼鉄天使シリーズとはキャラクターの姿と名前こそ同じものの、基本的に全くの別物であるといえる。
無印、2式には登場しないエクセリアは後に原作に鋼鉄天使として登場する。
《钢铁天使久留美 零》以其独特的科幻设定和细腻的情感刻画，构建了一个既未来感十足又充满人性温度的世界。影片以普通高中生与机械少女的相遇为起点，将传统机器人题材与浪漫元素巧妙融合，形成了别具一格的叙事风格。这种看似俗套的“意外唤醒”开场，却在后续发展中展现出惊人的深度——久留美对主人的绝对服从并非冰冷的程序设定，而是逐渐觉醒的自我意识，她每一次战斗时凌厉的动作设计与日常中笨拙可爱的反差，让这个角色充满了令人心疼的立体感。
故事的核心矛盾在人类情感与机械使命的碰撞中不断升级。当久留美体内潜藏的恶魔之力开始侵蚀她的理智，那些暴走的战斗场面不仅是视觉冲击，更暗示着科技失控的隐喻。仲人作为最弱小却最坚定的存在，用近乎固执的信任对抗着整个世界的质疑，他颤抖着说出“久留美小姐还是久留美小姐”时，不仅化解了机械生命的存在危机，更揭示了超越血缘羁绊的情感力量。而第二部中现代女高中生唤醒改良型久留美的设定，则通过时空交错的叙事，让不同时代的守护者产生命运共鸣，使整个系列的主题升华到关于文明传承的思考层面。
动画在表现手法上同样可圈可点。战斗场景中动态分镜与电子音效的结合营造出窒息般的紧张感，而校园日常里柔光滤镜下的女仆装细节、神社秘境中的光影斑驳，又将日式美学渗透到每个画面角落。特别是沙希这个角色的塑造，单恋的苦涩与并肩作战的炽热在她眼中交织，当她默默调整射击角度为久留美创造攻击机会时，无需台词便诠释了团队精神的真谛。这些精心设计的情节如同齿轮般紧密咬合，推动着剧情向最终那个震撼的问题叩问：被程序定义的生命能否拥有真正的自由意志？
比起单纯讲述拯救世界的超级英雄故事，《钢铁天使久留美 零》更像是一面映照现实的棱镜。它透过机甲外壳看到的是人类对永恒之爱的渴望，在数据洪流中捕捉到了个体突破宿命枷锁的微光。当片尾曲响起时，那些仍在燃烧的战斗记忆与未说出口的告白，都化作跨越次元的星尘，提醒我们在这个技术狂飙的时代，唯有真心相托的信任才能让钢铁之心开出柔软的花。